Reading "Scaling law for excitons in 2D perovskite quantum wells"

发表于 更新于 分类于 ， ， 阅读次数： 本文字数： 747 阅读时长 ≈ 1 分钟

这篇文章通过理论和实验分析，对层状钙钛矿激子性质随无机层层数的变化进行了研究。实验上，通过low-temperature (4 K) magneto-optical spectroscopy精确测量了激子的约化质量以及束缚能，并基于此构建了理论工具研究基本的激子态性质，预测激子的约化质量和束缚能将随着层数的增加而降低。我最感兴趣的地方是如何在不涉及GW近似的条件下，基于DFT理论求解BSE方程

Introduction

  • 室温条件下，层状钙钛矿的层数为1时，光吸收主要表现为激子吸收；层数为无穷大，即3D钙钛矿时，光吸收主要表现为自由载流子吸收

  • 层状钙钛矿激子束缚能取决于：激子约化质量，介电常数，电子和空穴的空间分布波函数等基本物理性质；

  • 对于2D系统的量子限域效应而言，电子和空穴会限制在2D平面内运动（电子和空穴之间库仑作用增大，形成激子）；但是该模型并不适用于层状钙钛矿，因为层状钙钛矿的激子效应源于量子限域效应和介电限域效应的共同作用：

    • 首先，激子空间范围与钙钛矿层厚度可比，因而不能完全被限制在2D平面内；
    • 其次，钙钛矿层与有机层的介电常数之比大于1，相对于3D材料而言，无机层介电屏蔽效应减小，库仑相互作用增大，激子束缚能增大，即介电限域作用

  • 量子阱中电子能带混合和非抛物线效应将诱导激子约化质量发生变化

Theoretical model

基本步骤

  1. 基于DFT计算电子结构以提取电子和空穴波函数，从而得到堆叠方向上极化密度分布和介电常数profiles
  2. 推广Keldysh theory（描述激子中电子和空穴库仑相互作用的势函数）至2D钙钛矿，并结合1中计算结果，构建半经验模型模拟Wannier-Mott激子特征

Semi-empirical simulation of the Wannier-Mott exciton

相关文章